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Ce thème est né de notre volonté de coordonner nos activités croissance, étude des propriétés structurales et étude des propriétés d’interface, dont le but commun est la réalisation d’hétérostructures fonctionnelles d’oxydes.

Elaboration et caractérisation des oxydes

Cette thématique concerne les interfaces de structures à base d’oxydes aussi bien du point de vue de leurs propriétés structurales que de leurs propriétés électroniques particulières. La première partie intègre tout ce qui concerne les études fondamentales sur les mécanismes de croissance : la préparation et la maîtrise des terminaisons des substrats ainsi que la relaxation des contraintes épitaxiales. La seconde partie concerne les propriétés électroniques des interfaces. Elle s’est développée récemment avec l’identification du rôle primordial joué par les interfaces dans l’effet tunnel et donc la nécessité d’avoir une information sur leur structure et un contrôle de ces interfaces à l’échelle de la liaison atomique. Cette activité a pris un nouvel essor récemment avec l’observation de propriétés électroniques particulières à l’interface entre certains oxydes de structure pérovskite.

 

Matériaux Multiferoïques

Cet axe de recherche est une nouvelle thématique qui concerne les matériaux à la fois ferroélectrique et présentant un ordre magnétique : i.e. les multiferroïques. Une collaboration avec le groupe de J. Fontcuberta de l’ICMAB (Barcelone) a permis d’optimiser les propriétés de films ultraminces de LaxBi1-xMnO3 et de les intégrer dans des structures « filtre à spin ». Le caractère ferroélectrique de LaxBi1-xMnO3 a été directement mis en évidence par des mesures de réponse piézoélectrique. Cette technique a été développée récemment au laboratoire dans l’optique de répondre à la nouvelle demande de caractérisation de matériaux ferroélectriques (Axe transverse). En 2004, nous avons également démarré une étude sur des films minces de BiFeO3 déposés par ablation laser. Les premiers résultats de cette étude démontrent que ce matériau n’est pas ferromagnétique en contradiction avec les mesures préalables de Wang et al., mais également qu’il est un bon ferroélectrique avec une polarisation proche de celle du PZT. Nous avons pu vérifier la conservation de ce caractère ferroélectrique pour des épaisseurs aussi fines que 5 nm par des mesures de réponses piézoélectriques.

 

Semi-conducteurs magnétiques dilués (DMS)

Les semiconducteurs magnétiques dilués (DMS) apportent une solution intéressante pour pallier le problème du désaccord d’impédance et permettre une injection de spin efficace dans un semiconducteur. La recherche sur les semiconducteurs magnétiques a connu un essor considérable durant ces quatre dernières années. Un comportement ferromagnétique à température ambiante a été reporté pour TiO2, SnO2, ZnO substitué avec un métal de transition 3d (généralement le Co). Cependant, l’origine intrinsèque du ferromagnétisme dans ces composés est encore sujet à débat. Nous avons étudié le magnétisme de films minces de ZnO substitué au Co dans une large gamme de concentration. Une caractérisation structurale et électronique très approfondie a permis de mettre en évidence l’existence de petits agrégats de Co. Des mesures de dichroïsme circulaire des rayons X ont montré la coexistence de deux phases magnétiques : une phase paramagnétique associée aux ions Co2+ en substitution sur le site du Zn et une phase ferromagnétique dont l’origine n’est pas complètement élucidée. Dans l’optique d’obtenir de nouveaux matériaux ferromagnétiques et des informations sur les mécanismes de couplage dans les systèmes dilués, nous avons optimisé la croissance de films minces de La0.37Sr0.63Ti0.98Co0.02O3 sur substrat de SrTiO3 et LaAlO3. Une analyse structurale très approfondie combinant diffraction de rayons X, spectroscopie Auger, microscopie à force atomique, microscopie électronique en transmission, spectroscopie de perte d’énergie des électrons démontre non seulement la bonne qualité de l’épitaxie mais aussi et surtout l’absence de phase parasite riche en Co. Le faible moment magnétique, correspondant à un moment de 3µB/Co, est constant jusqu’à la température ambiante en accord avec la température de Curie élevée de ce matériau. Afin de confirmer la nature intrinsèque du ferromagnétisme dans ce composé nous avons également mesuré la polarisation en spin en transport.

 

Hétérostructures et transport

Cet axe de recherche est composée de trois sous-thèmes. Le premier concerne la détermination de la polarisation en spin des matériaux. Dans les jonctions tunnel à base de l’oxyde demi-métallique La0,7Sr0,3MnO3, nous avons mis en évidence une variation identique de la polarisation en température quelque soit le type de barrière utilisé et donc quelque soit l’amplitude de la polarisation. Nous avons confirmé le caractère demi-métallique de la double pérovskite Sr2FeMoO6 et mesuré la polarisation en spin de couches minces de NiFe2O4 conductrices. Ce matériau isolant à l’état massif a pu être stabilisé sous sa phase métallique par croissance par pulvérisation cathodique sous atmosphère d’Ar. Il présente une polarisation en transport de 40%, identique à la plus grande valeur mesurée sur Fe3O4 et constante en température. Un résultat marquant de ce sous-thème est la mesure d’une polarisation en spin dans le système dilué (La,Sr)TiO3 dopé Co, qui confirme le caractère intrinsèque du ferromagnétisme dans ce système magnétique dilué (2% de Co). Nous avons aussi poursuivi les travaux sur les jonctions tunnel monocristallines à base de magnétite en collaboration avec le groupe de Martine Gautier-Soyer au CEA-Saclay.

Dans le deuxième sous-thème, nous avons regroupé les résultats relatifs à une meilleure compréhension de l’effet tunnel dépendant du spin, tel que l’analyse de la dépendance en tension de la TMR des jonctions La0,7Sr0,3MnO3/SrTiO3/ La0,7Sr0,3MnO3. Cette analyse complète nous a permis de mettre en évidence le gap minoritaire de La0,7Sr0,3MnO3 et confirme la nature spectroscopique de l’effet tunnel.

Le dernier sous-thème est consacré au filtres en spin qui exploitent les hauteurs de barrières différentes des ferromagnétiques isolants dans des jonctions tunnel (métal ferromagnétique/isolant ferromagnétique/Au). Jusqu’à présent peu de résultats sur ces filtres en spin avaient été reportés dans la littérature. Nous avons testé la capacité à filtrer les spins de barrières isolantes de NiFe2O4 isolant (déposés sous Ar+10%O2) et de La1-xBixMnO3. Des efficacités de filtrage de 19% et 49%, correspondant à des TMR de 40% et 175%, ont pu être déterminées respectivement, pour ces deux types de barrières. Ces résultats valident le concept de filtre en spin. Un autre résultat marquant est l’influence de la ferroélectricité du matériau multiferroïque, La1-x­BixMnO3, sur la dépendance en tension du courant dans des jonctions l’utilisant comme barrière tunnel. Ce sont les premiers résultats reportés utilisant un multiferroïque comme barrière tunnel.

Dispositifs

Pour tous ces oxydes multifonctionnels, nous visons comme objectif d'identifier et d'evaluer les dispositifs basés sur les propriétés spécifiques de ces nouveaux matériaux

 

 

 

 

Unité Mixte de Physique CNRS/Thales
(UMR 137)

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